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Oct 24, 2023

Impulsi di luce ultracorti rompono la simmetria, aprono percorsi quantistici per fononi coerenti

Atoms in a crystal form a regular lattice, in which they can move over small

Gli atomi in un cristallo formano un reticolo regolare, nel quale possono muoversi su piccole distanze dalle loro posizioni di equilibrio. Tali eccitazioni fononiche sono rappresentate da stati quantistici. Una sovrapposizione di stati fononici definisce un cosiddetto pacchetto d'onda fononico, che è collegato alle oscillazioni collettive coerenti degli atomi nel cristallo. I fononi coerenti possono essere generati mediante eccitazione del cristallo con un impulso luminoso al femtosecondo e i loro movimenti nello spazio e nel tempo possono essere seguiti diffondendo un impulso di raggi X ultracorti dal materiale eccitato. Lo schema dei raggi X diffusi fornisce una visione diretta della posizione momentanea e delle distanze tra gli atomi. Una sequenza di tali schemi fornisce un "filmato" dei movimenti atomici.

Le proprietà fisiche dei fononi coerenti sono determinate dalla simmetria del cristallo, che rappresenta una disposizione periodica di celle unitarie identiche. Una debole eccitazione ottica non modifica le proprietà di simmetria del cristallo. In questo caso, vengono eccitati fononi coerenti con movimenti atomici identici in tutte le celle unitarie (celle unitarie rosse in Fig. 1 (c) con frecce che indicano spostamenti atomici). Al contrario, una forte eccitazione ottica può rompere la simmetria del cristallo e far oscillare diversamente gli atomi nelle celle unitarie adiacenti [Fig. 1(d)]. Sebbene questo meccanismo abbia il potenziale per accedere ad altri fononi, finora non è stato esplorato.

Nella rivista Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303), i ricercatori del Max-Born-Institute di Berlino in collaborazione con ricercatori dell'Università di Duisburg-Essen hanno ha dimostrato un nuovo concetto per eccitare e sondare fononi coerenti in cristalli con una simmetria temporaneamente rotta. La chiave di questo concetto sta nel ridurre la simmetria di un cristallo mediante un'appropriata eccitazione ottica, come è stato dimostrato con il prototipo del bismuto semimetallico cristallino (Bi).

L'eccitazione ultraveloce degli elettroni nel medio infrarosso nel Bi modifica la distribuzione spaziale della carica e, quindi, riduce transitoriamente la simmetria cristallina. Nella simmetria ridotta si aprono nuove vie quantistiche per l'eccitazione di fononi coerenti. Come illustrato in Fig. 1, la riduzione della simmetria provoca un raddoppio della dimensione della cella unitaria dalla struttura rossa con due atomi di Bi alla struttura blu con quattro atomi di Bi. Oltre al movimento atomico unidirezionale mostrato in Fig. 1 (c), la cella unitaria con 4 atomi Bi consente pacchetti d'onde fononiche coerenti con movimenti atomici bidirezionali come delineato in Fig. 1 (d).

L'indagine diretta della struttura cristallina transitoria mediante diffrazione di raggi X al femtosecondo rivela oscillazioni di intensità diffratta (Fig. 2), che persistono su una scala temporale di picosecondi. Le oscillazioni derivano da movimenti coerenti dei pacchetti d'onda lungo le coordinate dei fononi nel cristallo a simmetria ridotta. La loro frequenza di 2,6 THz è diversa da quella delle oscillazioni dei fononi a basso livello di eccitazione. È interessante notare che questo comportamento si verifica solo al di sopra di una soglia della fluenza della pompa ottica e riflette il carattere altamente non lineare, cosiddetto non perturbativo, del processo di eccitazione ottica.

In sintesi, la rottura della simmetria indotta otticamente consente di modificare lo spettro di eccitazione di un cristallo su scale temporali ultrabrevi. Questi risultati potrebbero aprire la strada alla gestione transitoria delle proprietà dei materiali e, quindi, all'implementazione di nuove funzioni nell'optoacustica e nella commutazione ottica.